中科院造出单层聚合碳60有望用于半导体、量子计算等领域

碳是地球上最重要的元素之一,碳原子具有极轻的原子质量和极强的共价键。作为元素周期表中最多样化的元素之一,碳可以与自身或者几乎所有元素以多种杂化方式成键,获得结构丰富的碳网络。很多碳分子具有独特的π电子共轭体系(即分子中双键或叁键与单键相互交替排列的体系),并展现出优异的力、热、光、电等属性。

碳材料一直被视作一种未来材料,甚至有材料学家认为人类社会将由现今“硅基电子时代”迈入到未来“碳基电子时代”。通过调节碳材料的带隙,可以使其表现出迥异的电学性质(如金属、半导体和绝缘体),从而在晶体管、能源存储器件、超导等领域具有广泛应用。

同一种元素构成的物质,由于原子排列不同,展现出不同的物理化学性质,称为同素异形体。碳的多种同素异形体包括:金刚石、石墨、富勒烯、碳纳米管、石墨烯和石墨炔。碳材料的性能与其拓扑结构密切相关,因此研究新的二维碳同素异形体,特别是具有带隙的新型结构,建立结构与物性之间的关联,具有重要意义。制备新型碳材料一直是材料领域的前沿科学问题,以富勒烯、碳纳米管、石墨烯、石墨炔为代表的新型碳材料,其每一次发现都引发了材料学研究热潮。

此次,中国科学院化学研究所研究员郑健团队通过常压下简单的反应条件,创制了一种新型碳同素异形体单晶——单层聚合碳60(C60)。这是一种全新的簇聚二维超结构,由碳60簇笼在平面上通过碳-碳键相互共价键合形成规则的拓扑结构。

前述新型碳材料具有较高的结晶度和良好的热力学稳定性,并具有适度的禁带宽度,为碳材料的研究提供了全新思路。禁带宽度是半导体的一个重要特征参量,其大小主要取决于半导体的能带结构,即与晶体结构和原子的结合性质等有关。

迄今为止构筑二维材料的最小单元是单个原子,被称为人造原子的纳米团簇作为基本单元构筑更高级的二维拓扑结构一直未能实现。由于碳碳成键的反应收率不是100%且反应不可逆,因此使用传统化学反应,自下而上通过分子“垒砖头”的方法,制备二维团簇碳材料单晶几乎无法完成。因此,郑健课题组历时5年,利用掺杂聚合-剥离两步法,即先在晶体制备过程中掺入离子,聚合后再去掉离子,最终从准六方相结构中剥离得到单层C60聚合物。团队以此成功制备单层二维聚合C60单晶,并获得了确凿的价键结构。

图a:准六方聚合C60的单晶结构示意图,图b:单层聚合C60的STEM图片,图片来自中科院化学研究所

研究人员利用单晶X射线衍射(XRD)和扫描透射电子显微镜(STEM)对前述单层C60聚合物进行结构表征,结果显示其形成了一种全新的二维拓扑超结构。单层聚合C60的带隙约为1.6电子伏特(eV),是典型的半导体,预示其在光或电半导体器件中具有潜在应用。此外,该结构具有良好的热力学稳定性,在约600开尔文(326.85摄氏度)下仍旧稳定存在。

在单层聚合C60中,由于不对称成键结构,每个C60单元被拉伸成方向一致的椭球形,从而使得这种新型碳材料具有显著的平面各向异性,如各向异性声子模式和电导率。这意味着该材料在非线性光学和功能化电子器件方面,也可能具有应用前景。

此外,由于单层聚合C60独特的共轭碳结构、巨大的超晶格和多孔骨架结构,该二维簇聚碳材料或在超导、量子计算、自旋输运、信息及能量存储、催化等领域具有潜在应用价值。(

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